麻省理工学院研究团队开创量子化学计算新方法，提升电子结构预测精度至CCSD（T）水平

在量子化学计算的领域里，精确地预测分子的电子结构一直是科学家们面临的一个重要挑战。传统的密度泛函理论（DFT）虽然在计算速度上具备优势，但其预估的精度常常难以满足高标准的科学需求。相较之下，耦合簇（CCSD（T））方法被广泛认可为「金标准」，它能够提供极高的精度，但是在运算过程中，对计算资源的需求随分子大小呈指数级增长，限制了其在复杂体系中的应用。

为了突破现有方法的限制，麻省理工学院的研究团队最近开发了一种创新的多任务学习框架，将机器学习与量子化学的计算方法有效结合。该成果使得分子电子结构的预测精度显著提升，达到了近似于CCSD（T）的方法水平。这项研究题为《接近耦合簇精度的分子电子结构预测：多任务学习的应用》，预计在2024年12月27日发表在《Nature Computational Science》期刊上。

当前量子化学计算的局限性

在现代计算化学的实践中，DFT已成为预测分子电子结构的主要方法。由于DFT源自于平均场理论，其存在的系统误差通常数倍于化学精度（1 kcal/mol）。虽然近年来机器学习技术的应用使得DFT的精度有所提升，但由于这些模型通常基于DFT生成的数据，依然无法突破DFT本身的理论极限。

基于耦合簇理论的CCSD（T）方法具有极高的计算精度，理论上适用于小分子系统，但其复杂度以N⁷的速率增长，这使得处理包含上百个电子的复杂分子变得几乎不可行。因此，将机器学习与CCSD（T）结合的理念应运而生。

MEHnet：一项革命性的计算方法

研究团队提出的多任务电子哈密顿网络（Multi-task Electronic Hamiltonian Network，MEHnet）是一种独特的模型，采用了物理启发式的设计思路。该方法通过DFT获得一个初步的平均场哈密顿量，虽然其计算迅速但精度一般。利用神经网络，MEHnet预测出非局域交换关联的修正项，这个修正能有效捕捉并表征电子间的量子关联，最终生成接近于CCSD（T）精度的有效单体哈密顿量。

MEHnet的主要创新在于其多任务学习策略。与传统方法通常只关注分子能量的预测不同，MEHnet能够同时预测包括偶极矩、四极矩、原子电荷、键级等多个物理量。各个物理量之间是通过共享同一个电子结构表示来相互促进的，这种多任务学习的方式增强了模型的泛化能力。

在技术实现上，MEHnet使用了E3-等变神经网络框架（E3-equivariant Neural Network），确保了模型输出结果满足物理系统的旋转不变性。整个计算流程涵盖了输入层、卷积层及输出层三个主要部分，具体步骤包括将原子构型编码为图结构，利用卷积层提取特征，输出多个量子化学性质的预测值。

评估与前景

研究团队在多个碳氢化合物数据集上对MEHnet的性能进行了全面评测。实验通过改变训练集的大小（从10到7,440个原子构型），分别考察模型的学习效率与泛化能力，同时与主流的DFT方法及其他机器学习模型进行对比。评估指标涵盖了能量预测误差、偶极矩和四极矩等多个物理量的均方根误差。

评估的结果非常令人振奋：在计算效率方面，MEHnet随分子大小的增长表现为近似线性的增速（~N¹），相较之下，CCSD（T）方法的理论标度是N⁷，这意味着MEHnet在计算效率上提升了近百万倍。而在预测精度上，MEHnet成功将能量预测误差降低至约0.1 kcal/mol每原子，接近化学精度，同时在其他物理量的预测方面也普遍优于广泛采用的B3LYP混合泛函方法。

MEHnet的推出标志着量子化学计算领域的一次重要进步，能够在CCSD（T）级别的精度下，以DFT级别的计算效率加速分子电子结构的预测。通过多任务学习与E3-等变神经网络的有效结合，这一新方法展现了机器学习在复杂系统电子结构预测中的巨大潜力。这不仅为解决当今量子化学计算的关键瓶颈提供了新思路，也为未来的跨学科研究带来了积极的展望。

如需了解更多，可以访问研究论文链接：[Nature Computational Science](https://www.nature/articles/s43588-024-00747-9)。